论自愿行动时，詹姆斯区分了我们有意识命令的肌肉运动和大部分自愿行动间的差别。有些运动得到了长期的执行，能够立即和自动地跟随心理的选择，就好像是自发做出的选择一样，比如，谈话、爬楼、脱掉或穿上衣服等等。“心理学中的一个普遍原则是，意识会放弃所有不再有利用价值的过程。”
因此，詹姆斯预测了现代的学习研究。这些研究证明，通过实践，更复杂的自愿动作，比如弹钢琴、开车或打网球，都是熟能生巧的，因而在意识发出总的命令之后，其中的大部分动作都可以很快在无意识中得到完成。
他还注意到，在不注意体验时，我们也许会对这些东西不太注意，尽管它们对我们的感官会产生正常的影响：“我们在醒着时，对习惯性的噪音等毫无感觉，这足以证明，我们可以不去注意我们仍然感觉着的东西。”
但由于詹姆斯的注意力主要集中在有意识的心理生活上，他不能想象完全无意识的知识。他感到，不管什么形式，不管在什么地方，所有的知识都是有意识的。在这一点上，他非常赞同同时代的另一位法国人皮埃尔·让内（Pierre Janet）的思想，后者认为，这些似是而非的无意识知识都是分裂人格的结果，主要的人格没有意识到的东西，却是分裂的第二人格意识到的东西。
情绪
与此前所述的伟大理论相比，詹姆斯提出的一个很不起眼的理论却越来越着名，越来越引起人们更多的研究。这就是他的情绪理论。
情绪，并不是引起心跳加速或掌心盗汗等生理症状的那类东西。相反，这些生理症状是神经系统对外部刺激所产生的反应，而我们叫作情绪的东西，则是我们对这些生理症状的感知。
几乎就在同时，同样的理论由一位丹麦生理学家卡尔·朗格提出，对此，詹姆斯给予了承认，这个理论很快便被确认是詹姆斯-朗格理论。
这个理论产生后立即引起了争议和研究，最终被认定在许多方面是错的。哈佛生理学家沃尔特·坎农（Walter Cannon）在1927年指出，不同情绪伴随总体上相同的生理反应。比如，愤怒和害怕都伴有心跳加速血压升高，所以通过生理反应不一定能够确定地解释情绪。另外，坎农认为，内脏反应时间较慢，但情绪反应却常常是快捷的。坎农的结论是，刺激信息从大脑兵分两路向外发出，一路直达自动的神经系统，引起内脏变化，一路直达大脑皮质层，在这里生成情绪的主观感觉。
虽然如此，詹姆斯-朗格理论仍然受到心理学家们的高度注意。它在假定情绪有生理成因方面是正确的，具有一定的实用价值。如果达到对刺激的生理反应的可控程度，我们就可以在同样程度上控制联想的情绪。例如，我们从1数到10以控制愤怒，吹口哨以保持乐观与勇敢，跑步或打网球以驱除烦恼。
心理学家保罗·艾克曼（Paul Ekman）及其在加利福尼亚大学医学院的同事最近指出，当志愿者有意做一些与某些情绪相关的面部表情——惊奇、讨厌、悲伤、愤怒、害怕、幸福——时，这些表情会影响其心跳和皮肤温度，并诱发少量的相关情绪，情绪的生理表达的确可以引起某种程度的情绪。总体来说，詹姆斯-朗格理论有一部分是正确的。
大凡读过詹姆斯心理学作品的人一定会感到困惑：詹姆斯总是清晰明白且很有说服力地表达一个观点，但与此同时，他也会以同样的态度表达这个话题的相反方面。詹姆斯经常自相矛盾，无法自圆其说，但我们并不能因此而说他头脑混乱，因为他在学术问题上涉猎得太过宽泛，无法使自己局限在某一个封闭或连续的思想体系之内。
但是，他的思想的相当一部分，现在越来越成为主流心理学的组成部分，特别是在美国。
在主流之外，詹姆斯还在两个方面影响了心理学，而这两个方面都很实用。其一是，他建议将心理学原理应用到教学中去，如今，这个建议已经成为教育心理学的核心；其二是，在1909年，詹姆斯竭力促成洛克菲勒基金会和其他财团投资数百万美元，用于发展精神卫生运动、精神病医院，并对精神卫生的职业人员进行培训。
美国心理学学会于1917年庆祝了詹姆斯的75岁生日。在开幕式上，讲演人戴卫·克莱奇（David Krech）宣称，威廉·詹姆斯是“培养我们的父亲”。在谈到过去四分之三世纪的时间里，心理学界为解决詹姆斯所提出的问题所做出的努力时，克莱奇说道：“就算我把一切收获和成就全部叠加起来，再乘以希望这个系数，所得的总和仍不足以作为足够丰硕的贡品供奉在詹姆斯的脚下。”
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